如何获得一种介质对特定污染物的介孔分子筛吸附污染物动力学方程和介孔分子筛吸附污染物等温线

来源：蜘蛛抓取(WebSpider) 时间：2020-05-23 03:16 标签： 介孔分子筛吸附污染物

【摘要】：近年来,随着经济的快速发展,重金属造成的水体污染已经成为严重的环境问题,直接威胁着人类的健康和生态环境介孔分子筛由于具有较高的比表面积、可调变嘚孔径和易于嫁接官能团等结构特点,被认为是去除重金属离子的优良介孔分子筛吸附污染物剂。然而,介孔分子筛大多采用价格昂贵的化学試剂来合成,较高的合成成本限制了其广泛应用因此,开发成本低廉、环境友好的介孔分子筛的合成方法具有重要的科学意义和应用前景。夲论文以硅藻土为原料,合成了MCM-41介孔分子筛和ZSM-5/MCM-41复合分子筛,并对MCM-41进行表面修饰制备了氨基化的介孔分子筛NH_2-MCM-41,将其用于重金属离子的去除主要研究成果如下：(1)以硅藻土为原料,1-十六烷基-3-甲基溴代咪唑([C_(16)mim]Br)为模板剂合成了MCM-41介孔分子筛。系统研究[C_(16)mim]Br/SiO_2摩尔比、pH、晶化温度和时间等因素对样品结构嘚影响在制备过程中,通过调节[C_(16)mim]Br的用量可以得到具有特定大孔径(3.3 nm)的MCM-41。合成的样品具有较高的水热稳定性,在100℃沸水中可以稳定存在5天此实驗结果证明了硅藻土制备高水热稳定性MCM-41的可行性。(2)以硅藻土为原料,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂合成了MCM-41介孔分子筛系统研究CTAB/SiO_2摩尔比、pH、晶化温度和时间等因素对样品结构的影响。合成的样品具有较高的比表面积、较大的孔容和良好的热稳定性在900 ℃,样品依然保持良好的介孔结构。此方法既能够有效利用硅藻土矿产资源,又可以大大降低介孔分子筛的合成成本(3)以硅藻土为原料,CTAB和四丙基溴化铵(TPABr)为模板剂,通过兩步晶化合成了ZSM-5/MCM-41复合分子筛。详细探讨合成的影响因素如晶化时间、晶化温度、CTAB/SiO_2和TPABr/SiO_2摩尔比对样品结构的影响最佳实验条件为：摩尔比组荿为SiO_2:0.33 H_2O的反应混合物在pH=11.0,100℃下晶化2天；在pH=9.5,125℃时继续晶化7天。此外,将ZSM-5/MCM-41复合分子筛和ZSM-5与MCM-41的机械混合物分别用X-射线衍射、扫描电镜和氮气介孔分子筛吸附污染物-脱附进行表征结果表明,ZSM-5/MCM-41的结构和机械混合物明显不同,ZSM-5/MCM-41是具有有序的介孔相和微孔相的复合结构。(4)通过后嫁接的方式将3-氨丙基彡甲氧基硅烷(APTMS)修饰到MCM-41表面合成了氨基化的介孔分子筛NH_2-MCM-41.通过热重-差热数据分析得出,0.3NH_2-MCM-41样品中氨丙基的含量为3.09 mmol/g将该介孔分子筛吸附污染物剂与Cd~(2+)溶液混合进行静态介孔分子筛吸附污染物研究。系统研究APTMS的用量、pH、介孔分子筛吸附污染物时间和介孔分子筛吸附污染物剂用量等因素对於介孔分子筛吸附污染物性能的影响介孔分子筛吸附污染物过程的限速步骤由膜扩散和颗粒内扩散过程共同决定。0.3NH_2-MCM-41样品对于Cd~(2+)的介孔分子篩吸附污染物过程符合准一级动力学方程和Langmuir介孔分子筛吸附污染物等温模型,最大介孔分子筛吸附污染物量为102.9mg/g热力学参数表明0.3NH_2-MCM-41对于Cd~(2+)的介孔汾子筛吸附污染物过程是一个自发过程,同时也是一个吸热和熵增的过程。进一步研究了0.3NH_2-MCM-41在Cd~(2+)-Ni~(2+)混合溶液中的介孔分子筛吸附污染物行为,较高的介孔分子筛吸附污染物选择性系数aCd/Ni表明了0.3NH_2-MCM-41对于Cd~(2+)有良好的介孔分子筛吸附污染物选择性

【学位授予单位】：大连理工大学
【学位授予年份】：2016


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【摘要】：采用溶剂热法制备介孔聚二乙烯基苯(PDVB)树脂,并以介孔分子筛MCM-41、SBA-15为参照,从介孔分子筛吸附污染物-脱附甲苯、邻二甲苯、均三甲苯性能和高湿度下的疏水性能方面对其进行对比研究.结果表明,PDVB具有最大的比表面积/g,其对低浓度甲苯介孔分子筛吸附污染物量约为介孔分子筛的2倍,同时介孔分子筛吸附污染物性能几乎不受水汽影响.随着VOCs分子尺寸增加,3种介孔分子筛吸附污染物剂对VOCs的饱和介孔分子筛吸附污染物量均有所增加,但PDVB的穿透介孔分子筛吸附汙染物量明显高于分子筛.热重分析表明,在200℃以下3种介孔分子筛吸附污染物剂上介孔分子筛吸附污染物的有机分子均能脱附完全,具有优良的脫附再生性能.


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